千葉大学、大阪大学、京都大学の研究チームは、次世代太陽電池や発光デバイス材料として期待されるハロゲン化金属ペロブスカイトを用いて、光で物質を冷やす”半導体光学冷却”の実証に成功した。この研究成果は、米国化学会の学術誌Nano Lettersに2024年8月29日に掲載された。

ハロゲン化金属ペロブスカイトは高い発光効率が特徴で、電子-フォノン相互作用が強いため、アンチストークス発光というユニークな性質を示す。発光効率100％のアンチストークス発光があれば、光を照射するほど物質は発光を通じてエネルギーを失い、冷却できることを意味する。

研究チームは、丈夫で高い発光効率が維持されるドットインクリスタルという形状のペロブスカイトに注目し、時間分解発光分光を用いてオージェ過程の起こりやすさを調べた。その結果、弱い強度でも光加熱が生じることが分かり、光学冷却を観測するには弱い強度での実験が必要だと判明した。

次に、マイクロサイズの結晶を作成し、発光スペクトルの形状から温度を推定する方法を確立した。数多くのマイクロ結晶で光学冷却実験を行ったところ、複数の試料で冷却が観測され、励起光の強度を変えると冷却から加熱へと移り変わる様子も確認された。

本研究は、信頼性の高い手法で半導体での光学冷却を実証しただけでなく、時間分解分光の結果から光学冷却の限界と可能性を明確に示した点で重要な成果である。より低温への光学冷却を実現するには、量子ドットの密度を上げ、オージェ再結合を起こらないようにすることが必要だ。今後は、量子ドットの周囲の物質を工夫することでオージェ再結合の確率を減らす試みが求められる。