高知工科大学理工学群の松尾 匠助教（現・学習院大学理学部化学科）、林 正太郎教授、大阪公立大学大学院工学研究科の大垣 拓也特任助教、池田 浩教授らの研究グループは、有機単結晶レーザー媒質に求められる加工性、結晶性、高い発光量子収率を同時に併せ持つ材料の設計手法を提案しました。本研究成果は９月28日、米国化学会の学術誌「Chemistry of Materials」に掲載され、同誌のSupplementary Cover（副表紙）にも選出されました。

有機固体レーザーは次世代の高輝度光機能媒質として期待されており、中でも有機単結晶レーザーは、分子が長距離にわたって規則正しく並ぶことで少ない励起エネルギーで発振できる可能性があります。しかし、結晶性を高めるために分子間の結びつきを強くすると溶媒に溶けにくく溶融加工もしにくくなり、加工性を高めると結晶を形成しにくくなる場合があるため、両者はトレードオフの関係にありました。さらにレーザー媒質には高い発光量子収率も求められることから、これら3つを同時に満たす材料設計が課題となっていました。

今回の研究では、レーザー媒質として広く研究されているジスチリルベンゼン（DSB）とチオフェン／フェニレンコオリゴマー（TPCO）を対象とし、分子間CH–π相互作用を阻害する位置へメトキシ基を導入する結晶工学の戦略を検証しました。

溶解度と発光量子収率の大幅な向上

DSB骨格の末端ベンゼン環に４つのメトキシ基を導入した4OMe-DSBでは、CH–π相互作用に支えられた従来の分子配列が変化しました。その結果、ジクロロメタンへの溶解度はDSBの約19倍に向上し、融点は267.6 ℃から172.5 ℃へ低下しました。一方でメトキシ基が関わる水素結合のネットワークが結晶構造を支え、ミリメートル級の単結晶を形成しています。

また、分子配列の変化に伴って励起状態から光を放出する速度が増加し、溶液から育てた単結晶の発光量子収率は81%となり、DSBの既報値53%を上回りました。さらに、TPCOの一種であるPTPTPに同じ設計を適用したところ、溶解度が約6倍に向上し、単結晶の形成と発光量子収率の増加も確認されました。

溶融加工による発光文字や結晶膜の形成

熱で溶かして固める溶融加工により、4OMe-DSBを加熱してガラス上へ発光する文字の作成や結晶膜の形成に成功しました。加工後の結晶膜においても、光増幅を示す増幅自然放出（ASE）が確認されています。

研究グループは、本成果が加工性と結晶性を両立し、高い発光量子収率を備えた有機レーザー媒質を設計する指針になるとし、今後は溶液や溶融状態からの加工を活かした微小光源、光増幅器、光集積デバイスへの展開が期待されるとしています。

論文情報

• タイトル：Crystal Engineering by Tuning Intermolecular CH–π Interactions Enables Processable and Highly Emissive Organic Crystals as Laser Media
• 著者：Takumi Matsuo, Takuya Ogaki, Yuto Hino, Keigo Yano, Hiroshi Ikeda,Shotaro Hayashi
• 掲載誌：Chemistry of Materials
• 公開日：2026年９月28日
• DOI：10.1021/acs.chemmater.6c01004

本記事は高知工科大学および大阪公立大学などの研究グループの発表をもとに作成しました。

Dellows News編集部

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